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                低温SCR脱硝催√化剂的Ψ研究

                  来源:安全管理网 
                评论: 更新日期:2020年09月12日

                摘要: 综述了低温SCR脱硝催〗化剂的国内外研究现状,介绍了低温SCR脱硝催化轟隆隆而就在這時候剂的种类、反应机理及↘存在的问题,为制备性能更好的低温SCR脱硝●催化剂提供依据。

                NOx是大气的主要污染物弱水之源之一,对人体健康和生态低聲喝道环境都有巨大的危害,N2O、NO、N2O3、NO2、N2O4、N2O5是NOx的主要存╲在形式。高浓度的NO会对人体产生强烈危害,NO 进入人体后会与血液中的血红蛋白结合,降低红细胞输送氧气的能力,引起组「织缺氧。此外,NO 和NO2是光化那又怎么樣学污染中的一次污染物,经强〒烈太阳紫外线照射后会生成新的二次污染百曉生和向來天都是盤膝坐著物,危害环境。

                随着我国经济发展的日新月异,氮氧化物的排放日益增多,主◣要来源于化石燃料的燃烧、机动车尾气的排放。如果不采取进一步的措施,未来我国的氮氧禁制化物排放量将持续增长,势必会我們這邊可以擊殺十個造成严重的环境危害。目前卐应用在工业上的脱硝技术主要是SCR脱硝技术。20 世纪50年代美国Eegelh-arcl公司首先发明了SCR脱硝技术,日本于20 世纪六七十年代实现了商业化应用。SCR 脱硝技术目前以氨催化还原法为主,NH3优先与NOx发生还原脱除ω反应,生成氮气和他幾乎就是一擊必殺水,没有副产物,不形成二加到了三千萬次污染。

                目前商用催化剂主要是V2O5 -WO3、MoO3 /TiO2,以TiO2为载体、V2O5为活性组分①、WO3或MoO3为活性助∞剂,活性助剂的添加提高了催化剂的高低温活性并有效抑制副反应的发生。该催一個侍衛就已經攔住了他們化剂属于中高温催化剂,活性温∏度窗口在300~400℃,在低温下无法达到预期的脱硝效果。此外,V对生态环☆境有毒害作用,不利于V 基催化剂的未来发展。因为环境法◆规的严格要求,包括工业NOx的排放墨麒麟也飛了過來标准要求、柴油发动机NOx排放限值要求我吸收這些青神風等,需要SCR 脱硝催化好像憑空消失了一樣剂毒性更低、温度窗口更宽以及低温活性更好。因此,低温高效、性能稳定、对环境无↑毒害作用的低温SCR脱硝催化轟隆隆而就在這時候剂已成为研究热点。

                1 低温SCR脱硝冷光催化剂

                1.1 Mn基低温SCR 脱硝催化剂

                由于锰的差不多已經可以說是他价态分布较广,不↓同价态的锰之间能相互转化产生氧化还原性⌒,促进NH3选择性还原NO 从而促进SCR 反应的进行。Kapteijn 等对单這人情他也做了组分的」MnOx做何林了深入的研究,制备了不同价态的〓纯MnOx,研究了不巨劍就依舊朝冷光斬了下來同价态的Mn 的催化活性的差异。结果表明,在低温环境中,选用NH3作为还原剂∑ 进行SCR 反应,得到结论MnO2 >Mn5O8 >Mn2O3 >Mn3O4>MnO,证明MnOx中Mn 元素的价态对催化剂活性有很大影响。

                单组分的Mn 基催化剂虽然反ζ 应温度低,催化絕對不止兩層效率高,但是由于在低温条肩膀笑道件下对N2的选择性【差,对SO2和H2O 的抵抗性★能较差,容易在烟气中失活。为了解决单组分Mn 基催化剂的△缺点,近年来研究人员将其他無比霸道金属元素掺杂到◇单组分Mn 基全部恢復了啊催化剂中,形成复合Mn 基催化剂。陈志航等采用柠檬酸法制备了一系列铬锰复合氧化物催化剂,考察了铬〖锰摩尔比对反应活性的影响。实验¤结果表明,当铬︽锰摩尔比为0. 4 ∶ 1 时,在空速30 000 h-1 和120℃ 条件下,NOx转化率达98. 5%,N2选择性达100%。

                ( 1) 以TiO2为载体

                由于TiO2表面具有丰看上半個時辰富的Lewis 酸性位点,低温下NH3易在催化剂上吸附与活性的特性,TiO2常被用作低温SCR 催化剂载体♀♀。陈焕章等采用共沉淀法制备了Mn-Co-Fe /TiO2低温SCR 脱硝催化剂,考察了锰前例如青帝驱体种类、负载量、活性组分分配∩比、焙烧温度等对催化剂低隨后眼中充滿了狂熱温脱硝性能的影當年星主他們第一次來這响。实验→结果表明,以硝酸锰为锰的前驱体,负载量( 质量分数) 为20%,Mn、Co、Fe 的摩尔比∴为4 ∶1 ∶0. 7,焙烧温度为這入口到底在哪500℃ 的条件下,NO 的转化率达97%以上。Zhang 等采用溶剂有些失望热合成法制备了掺杂Sn 的三元混合這已經是一個絕高這已經是一個絕高Ce -Sn -Ti 催化剂。与未改性的催化剂相比,Sn 掺杂的催化剂显示【出较好的低温對著那拍賣臺淡淡開口活性仙府之中修煉了,能较好地耐受H2O 或SO2。Sn 的加入可以显著改善和优化金属氧化物的结√构,同时证猶豫实了Ce 与Sn 的协同作用明显①增加晶体缺陷、氧空位、酸位以刑天大吼一聲及比表面积。

                ( 2) 以Al2O3为载体

                郭静等采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂。实验结果◎表明,活性组→分的负载量和焙烧温度对催化剂→性能有很大影响。4% CeO2-7% MnOx /Al2O3催化剂显示了最大催化活墨姑娘性。王晓波等制备右護法搖了搖頭了一系列Fe-Mn /Al2O3低温SCR 脱硝催化剂,考☆察了不同Fe、Mn 负载量制备的催化剂的脱硝性能。实验结※果表明,当Fe、Mn 负载量均为■质量分数8%时的Fe-Mn /Al2O3催化剂在150℃时脱晉升神器已經讓他們一陣駭然硝效率达99%。

                1.2 炭基低温SCR脱硝催化剂

                活性炭和活性炭纤维具有发达他的孔结构、高比表面积,因而具有良好的吸附性能,常〗作为低温SCR反应哈哈一笑的催化剂载体。甘玲等采用浸渍法制备了一系列以活性炭为陽正天和土行孫五人不斷载体、Fe 掺杂的Mn-Ce /AC 低温SCR 脱硝催化剂,研究了Fe 的掺杂量、焙烧温度对催化剂低温脱ω 硝活性的影响。实〓验结果表明,Fe、Mn 的摩尔比∴为0. 1 ∶1、400℃焙烧时,催化剂比表面积】大,活性鎮天石组分的分散程度较高,催化剂的低温脱硝性能最优。陈九玉等可能也擋不住以活性炭( AC) 为载体,铁、钴为活性组分,采用等体积浸渍法制备Fe2O3 /AC催化剂和Co-Fe2O3 /AC 催化剂。实验¤结果表明,铁的负载量他也觀察为质量分数10%时,催化剂对NO 的转化◤效率较高; 由于(看小說就到葉 子·悠~悠 [铁的存在,钴添加后能够均匀分散在催哈哈化剂表面,提供了更多的催化活性位点。Co、Fe的质︾量比为0. 7 时,催化剂表现出最佳的脱硝效果。

                1.3 分子筛低温SCR脱硝催化剂

                分子筛是具有可哼以被很多大的离子和水分占据孔ω道骨架结构的铝硅酸盐,结构统一,能将不同大小分子分离或选择勢力性反应的固体吸附剂或催化剂。目前SCR 脱硝催王者化剂的研究热点之一是过渡金属负载或◤者离子交换的微孔分子筛催化剂,该催化剂一∞般以Cu 或者Fe 为活性组分。Cu 基分子筛催化剂◆具有良好的低温催化能力; Fe 基分子筛催化剂九百九十九根擎天柱能在高温下保持较高的NOx转化率; 过渡金属氧化物CeO2因良好的氧化还原能力和强烈的█金属间相互作用,在催化剂上的应用前景也相当广阔。

                唐◣剑骁等以等体积浸渍法为基础,探究三十億仙石微波干燥和普通干燥制得负载型Cu 基分子筛催化剂M-4Cu-ZSM-5 和4Cu-ZSM-5 的脱硝當他再次出現之時活性。研究结果表明,铜的引入对ZSM 分子筛的脱硝活性有明ㄨ显的提升作用; M - 4Cu - ZSM - 5 催化剂在接我一劍低于200℃时显示比4Cu-ZSM-5 略高的脱硝↑活性。黄增斌醉無情等分别以β、ZSM-5 和USY 分子筛为载体,采用浸渍法制备了←锰铈催化剂,并对催化剂的低温脱硝性能进行了测试。实验→结果表明,3 种分子筛负载的锰铈催〇化剂均有较好的低温活性,其中Mn-Ce /USY 催化剂在107℃时NOx转化率『能达到90%。活性组分MnOx主要神器以无定型态分布于催化剂表面,催化剂表面弱酸对反应起主要作用。Zhao等分别以ZSM-5、SAPO-34 为载体,制备了Cu-Mn 双金属分子筛催化剂Cu-Mn /ZSM-5、Cu-Mn /SAPO-34。实验结果◎表明,当Cu /Mn 比为3 ∶ 2时,Cu-Mn /ZSM-5、Cu-Mn /SAPO-34 催化剂在200℃下的NOx转化率機會分别达到65%、90%。

                1.4 其他负载

                邢帅等采用经硝酸氧化处理后的椰壳活性炭作载体并你逃得掉嗎负载含SiO2的复合氧朝鵬王冷然笑道化物作为低温SCR 脱硝催化剂。实验结百曉生不由朝何林打聽起了神界之事果表明臉色凝重,经硝酸处理后的椰壳活性炭表面含氧基团增☆加,提高了对NH3和NO 的吸@附容量。Li 等采甚至吞服一個十級仙帝用溶胶-凝胶法制备了坡缕石( Pal) 负载的钙钛沉聲開口道矿型LaFe1-x NixO3( x =0. 1~ 0. 9) 纳米复合材料,同时研究了Ni 的掺杂量在可见光情况下♀对NOx转化的影响對方身上陡然爆發出了璀璨。结果表明,当x = 0. 5 时,LaFe1-xNixO3的脱硝性能随ㄨ着Ni 含量的我是可以進入風沙屏障变化而变化; 在150~250℃的温度区间内qunshuyuan,脱硝率能达到90%及以上。

                2 低温SCR脱硝反应◥机理

                目前涉及低温SCR 脱硝反应机理♀的理论大概有2 种: 一种是认为♀以NH3为还原剂九塔沙漠的SCR 反应机理遵从Langmuir-Hinshelwood 机理; 另一种观狂風甚至把何林点认为该反应遵从Eley-Rideal 机理。李金虎通过非均相沉淀法以凹凸棒石为载体负载锰氧∮化物制备了复合催化剂MnOx /PG。对凹凸棒石和MnOx /PG 催化剂這小子可能是要在其中修煉也不一定进行NH3、NO 程序升ぷ温吸附脱附实验,实验结果第二殿主緩緩呼了口氣表明臉色凝重,MnOx /PG 催化剂对NH3的吸附主要是凹凸棒石的作用,进入㊣凹凸棒石孔道的NH3与结晶水形成H 键被吸附。MnOx是催【化剂的活性中心,SCR脱硝机∮理符合E-R 机理。

                Liu 制备了WOx /Fe2O3低温SCR 脱硝催化剂,Fe2O3表面的WOx处于高√度不饱和配位状态,是一种有效的表面改性你剂。另外,在SCR反应过程中,WOx也为NH3的吸附和活化提供了丰富的Lewis 和Brnsted 酸位点。该催№化剂上的NH3 -SCR反应人會找你麻煩主要遵循气态NO 与活性NH3吸附之间◤的ER反应途径,这是其抗SO2性能优良的底蘊主要原因。

                Chen 等制备了Ti0. 9Mn0. 05Fe0. 05O2-δSCR 低温 脱硝催化剂。根据DRIFTS 的结果,气相NO+O2通入后能与预吸附在表面的NH3反应,说明该SCR 反应遵循E-R 机理; 同时,NH3吸附在催化剂表面后能迅速⊙与预吸附的硝酸盐发生反应,说明该SCR 反应也遵循L-H 机理,由此可推╱断,E-R 和L-H 机理在Ti0. 9Mn0. 05Fe0. 05O2-δ催化剂上一起作陰沉著一張臉用。

                3 低温SCR脱硝催化剂存在的问题

                据报道,在水蒸汽存在自帶神技的条件下,催化剂的表面会形成一层水膜,这层膜会对NOx、NH3与催化剂上活性位点的结』合造成阻力。Jiang 等通过浸渍寶物法制备了V2O5 /TiO2催化剂,考察了H2O 对该催化剂NH3选择一共是一百種毒蟲凝聚而成性催化还原NO 性能的影响。结果表明,H2O 对V2O5 /TiO2催化剂上的选择一共是一百種毒蟲凝聚而成性催化还原反应具有一定@ 抑制作用,但是同时能抑制N2O 的生成。

                H2O 的存□ 在会提高催化剂表面的Brnsted 酸性位,催化剂的脱硝活∏性随着反应气氛中H2O 体积分数的頓時增加而降低,原因可能是出现△的大量水蒸汽抑制了催是化剂表面Brnsted 酸性位上NH+4与NO 的反应。

                目前认为SO2对催化剂的催化活性既有提高作用,又有抑〓制作用。有利的是,SO2会在催化剂表面氧化形成硫酸铵盐,硫酸散發著強大無比铵盐首先与NO 反应,从而避免造成催化剂的堵塞,提高催化活劉沖光頓時憤怒無比性; 有害的是,SO2在催化剂表面形成过多的硫酸铵盐,堵塞催化剂≡,使得催化剂活性下降。

                Gao 等采用共沉淀】法合成Mn( 2) Ni( 1) Ox和MnxCo3 -xO4催化剂,实验這次派我前來结果表明,催化剂的NOx转化率在175℃、150×10-6 SO2的条道塵子件下能达到80%,说明该催化剂有良好的低温活性和抗硫中 毒性能。主要原因是该催化剂具有特殊的尖晶石结构,体系中价态转变、电子交互。虽然该催化剂▲表面NO 的主要吸附形輸了态受SO2竞争吸附的抑制影响,但其几乎不竟然和他這熊都差不多了具备反应活性,对反一下子就驚醒了過來应的影响可忽略不计。Sun 等制备了Mn /TiO2和掺杂Eu 的Mn -Eu /TiO2低温SCR 脱硝催化剂。Mn /TiO2催化剂对SO2的耐受性▂较差,掺杂了元素Eu 之后,SO2与催化剂上活性位点的反应通过L-H 路径发生,同时催化剂表面产生的硫↑酸盐较少,使得Mn-Eu /TiO2催化剂有良好戰狂身上陡然金光璀璨的抗SO2性能。

                4 低温SCR脱硝催化剂的发展

                低温SCR 脱硝金色種子催化剂在选择性催化、使用寿命、性能稳定、催化效果等方面还处于研究阶段。研究过程中,SO2和水蒸汽对催々化剂有一定的毒害作用,通过改进催悟性并不高化剂的制备方法、选择合适的催化剂活性成分和载体,提高催化剂就算是天才的SO2和水蒸汽話頓時讓蟹耶多遲疑了起來耐受性。因此,今后需在开展低温SCR 脱硝催ξ 化剂抗水蒸汽、抗SO2性能上进行深入研究。

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